工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)與開發(fā)

前言

　　剛剛過(guò)去的20世紀(jì)，催化科學(xué)與技術(shù)為改善人們的生活質(zhì)量發(fā)揮了巨大的作用。隨著催化科技的新發(fā)展，預(yù)計(jì)21世紀(jì)生物催化、環(huán)境催化和納米催化等在能源、環(huán)境、資源優(yōu)化利用和人類健康等有關(guān)領(lǐng)域做出更多貢獻(xiàn)?！　　豆I(yè)催化劑設(shè)計(jì)與開發(fā)》是編著者在多年從事工業(yè)催化專業(yè)研究生教學(xué)與研究基礎(chǔ)上完成的。本書由黃仲濤教授、彭峰教授主編。黃仲濤教授編寫了第1至3章，第1章論述了催化科學(xué)和工業(yè)催化發(fā)展簡(jiǎn)史，課程的性質(zhì)和任務(wù)，工業(yè)催化劑的基本要求等；第2章論述了催化作用的基本原則和基本模式，詮釋了作用原理和步驟，按金屬、合金、復(fù)合氧化物、固體酸堿、過(guò)渡金屬配合物等眾多不同類型催化劑論述，最后簡(jiǎn)介了組合催化新技術(shù)；第3章論述了工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)原理和方法，這是急劇快速發(fā)展的新領(lǐng)域，計(jì)算機(jī)的應(yīng)用在催化研究中越來(lái)越廣泛，限于我們的水平此章中主要介紹了一些經(jīng)驗(yàn)推圖和設(shè)計(jì)思路。第4章介紹了催化材料學(xué)，由彭峰教授編著，他將自己近年來(lái)研究的領(lǐng)域和成果——納米催化以及國(guó)內(nèi)外研究的新進(jìn)展編入其中?！　〉?章工業(yè)催化的過(guò)程工程由余皓副教授編寫?！　〉?章介紹了催化作用和催化過(guò)程的計(jì)算機(jī)模擬，這方面的研究發(fā)展較快，已形成獨(dú)立的分支，專著也很多，此處只作了嘗試性的介紹，　　由李雪輝教授編寫。第7章論述了離子液體及其在環(huán)境催化中的應(yīng)用，　　由李雪輝教授與王紅娟博士共同編寫?！　〈呋瘎┰O(shè)計(jì)與開發(fā)的案例分析，由王紅娟博士編寫，第8、9、10章為能源工程中催化技術(shù)案例分析；第11、12、13章為生物催化技術(shù)案例分析；第14、15章為環(huán)境催化技術(shù)案例分析；第16章為催化發(fā)展展望，由黃仲濤、王紅娟編寫?！　∠抻谖覀兊慕?jīng)驗(yàn)和水平有限，書中不妥之處在所難免，敬請(qǐng)專家和讀者賜教和糾正。　　本書的策劃和出版得到了化學(xué)工業(yè)出版社、華南理工大學(xué)研究生院的鼎力幫助，特此致謝！

內(nèi)容概要

　　《工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)與開發(fā)》較全面地介紹了工業(yè)催化劑原理、設(shè)計(jì)與開發(fā)的系統(tǒng)知識(shí)與應(yīng)用技術(shù)。全書分為16章。第1章論述催化科學(xué)和工業(yè)催化發(fā)展簡(jiǎn)史；第2章論述催化作用的基本原則和基本模式；第3章論述工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)原理和方法；第4章介紹催化材料學(xué)；第5章論述工業(yè)催化的過(guò)程工程；第6章介紹催化作用和催化過(guò)程的計(jì)算機(jī)模擬；第7章論述離子液體及其在環(huán)境催化中的應(yīng)用；第8、9、10章為能源工程中催化技術(shù)案例分析；第11、12、13章為生物催化技術(shù)案例分析；第14、15章為環(huán)境催化技術(shù)案例分析；第16章為催化發(fā)展展望?！豆I(yè)催化劑設(shè)計(jì)與開發(fā)》的特點(diǎn)是將催化作用的基本原理、催化新材料、計(jì)算機(jī)模擬與工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)、開發(fā)結(jié)合起來(lái)，并對(duì)新世紀(jì)人們關(guān)注的能源、環(huán)境、生物領(lǐng)域中的工業(yè)催化技術(shù)進(jìn)行了案例分析。《工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)與開發(fā)》可作為高等院?；瘜W(xué)工程、化學(xué)工藝、工業(yè)催化、應(yīng)用化學(xué)等化學(xué)化工類專業(yè)以及環(huán)境、材料相關(guān)專業(yè)的研究生教學(xué)用書，也可供從事與催化相關(guān)的科研、設(shè)計(jì)和生產(chǎn)人員參考。

書籍目錄

第1章 緒論11.1 催化科學(xué)發(fā)展簡(jiǎn)史11.1.1 催化概念的誕生11.1.2 從經(jīng)驗(yàn)走向科學(xué)，創(chuàng)建催化科學(xué)的物理化學(xué)基礎(chǔ)21.1.3 催化科學(xué)發(fā)展的第三階段（1898～1918）31.1.4 工業(yè)催化和表面物理化學(xué)并行發(fā)展的時(shí)期31.1.5 表面物理化學(xué)與技術(shù)對(duì)催化科學(xué)的沖擊41.1.6 經(jīng)典方法研究多相催化機(jī)理發(fā)展階段51.1.7 固態(tài)化學(xué)與多相催化劑設(shè)計(jì)發(fā)展時(shí)期61.1.8 環(huán)境催化和手性催化發(fā)展的30年71.2 工業(yè)催化發(fā)展簡(jiǎn)史81.2.1 基礎(chǔ)化工催化工藝開發(fā)期81.2.2 催化燃料過(guò)程開發(fā)時(shí)期（1918～1945）91.2.3 催化科學(xué)與技術(shù)快速發(fā)展時(shí)期（1946～1970）101.2.4 環(huán)境催化發(fā)展的20年（1970～1990）121.2.5 新型催化材料的發(fā)展121.2.6 手性催化和藥物合成工業(yè)發(fā)展（1990至今）141.3 催化科學(xué)與技術(shù)的重要性151.3.1 工業(yè)催化劑在經(jīng)濟(jì)上的重要性151.3.2 新能源開發(fā)對(duì)催化技術(shù)的需求161.3.3 催化對(duì)環(huán)境科學(xué)的重要性161.3.4 催化科學(xué)與技術(shù)對(duì)生命科學(xué)的重要性161.4 催化基本概念和工業(yè)催化劑的基本要求171.4.1 催化定義與特征171.4.2 對(duì)工業(yè)催化劑的要求181.5 原料、市場(chǎng)、政策綜合對(duì)工業(yè)催化劑研制生產(chǎn)的影響221.6 課程的性質(zhì)與任務(wù)24參考文獻(xiàn)25第2章 催化作用模式及相關(guān)基本原則262.1 催化作用基礎(chǔ)262.2 催化作用的前奏——化學(xué)吸附262.2.1 活性部位262.2.2 表面化學(xué)吸附鍵272.3 多相催化作用模式292.3.1 多相催化體系的剖析292.3.2 金屬催化劑活性的理論分析342.3.3 負(fù)載型金屬催化劑的活性分析372.3.4 合金催化劑382.3.5 金屬簇狀物催化劑392.3.6 半導(dǎo)體催化劑的電子理論402.3.7 復(fù)合氧化物催化劑及其催化作用422.3.8 固體酸堿催化劑及其催化作用462.3.9 分子篩催化劑及其催化作用502.4 過(guò)渡金屬絡(luò)合催化劑及其催化作用552.4.1 過(guò)渡金屬離子的化學(xué)鍵合552.4.2 絡(luò)合催化中的關(guān)鍵反應(yīng)步驟572.4.3 絡(luò)合催化循環(huán)592.4.4 配位場(chǎng)的影響632.5 聚合催化劑及其作用642.5.1 茂金屬聚合催化劑與新型聚合物材料642.5.2 非茂后過(guò)渡金屬烯烴聚合催化劑的研究進(jìn)展682.5.3 組合聚合物催化技術(shù)692.5.4 高速組合篩選技術(shù)72參考文獻(xiàn)73第3章 工業(yè)催化劑的設(shè)計(jì)753.1 催化科學(xué)的分子觀753.1.1 單晶金屬表面結(jié)構(gòu)763.1.2 碳質(zhì)的沉積783.1.3 表面原子的氧化狀態(tài)783.2 工業(yè)催化劑設(shè)計(jì)方法793.2.1 引言793.2.2 催化設(shè)計(jì)的框圖程序793.2.3 催化劑的類型設(shè)計(jì)法853.2.4 催化劑設(shè)計(jì)的經(jīng)驗(yàn)程序1023.3 計(jì)算機(jī)輔助催化劑設(shè)計(jì)1063.3.1 引言1063.3.2 決定論模型法及案例分析1073.3.3 非決定論模型法及案例分析1083.3.4 CAD催化劑的微動(dòng)力學(xué)分析法1103.4 固體催化劑設(shè)計(jì)的幾種思路1103.4.1 借用酶催化原理于非生物質(zhì)固體催化材料合成的設(shè)計(jì)思路1103.4.2 利用組合技術(shù)設(shè)計(jì)和開發(fā)催化劑1123.4.3 固體催化劑構(gòu)件組裝114參考文獻(xiàn)116第4章 催化材料學(xué)1184.1 引言1184.2 分子篩催化材料1194.2.1 分子篩基本結(jié)構(gòu)1194.2.2 分子篩催化材料的特性1204.2.3 分子篩催化材料制備1214.2.4 兩類新的分子篩催化材料1234.3 膜材料與膜催化1274.3.1 概述1274.3.2 無(wú)機(jī)膜材料與催化1304.4 非晶態(tài)合金催化材料與催化1354.4.1 非晶態(tài)合金材料的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)1354.4.2 非晶態(tài)合金催化劑制備與表征1364.4.3 非晶態(tài)合金的催化應(yīng)用1384.5 固體酸催化材料與催化1444.5.1 固體酸催化材料類型1444.5.2 固體超強(qiáng)酸催化材料1454.5.3 雜多酸催化材料1484.6 整體式催化材料1514.6.1 整體式催化劑結(jié)構(gòu)特點(diǎn)1514.6.2 整體式催化劑載體1524.6.3 整體式催化劑應(yīng)用1534.7 光催化材料與光催化1584.7.1 光催化原理1584.7.2 光催化材料的發(fā)展1614.7.3 光催化材料的失活與再生1654.7.4 可見光活性光催化材料的設(shè)計(jì)1664.8 納米材料和納米催化1744.8.1 納米催化材料的特性1744.8.2 碳納米管材料與催化1754.8.3 納米金屬催化劑188參考文獻(xiàn)195第5章 工業(yè)催化的過(guò)程工程2035.1 概述2045.1.1 工業(yè)催化過(guò)程工程的多尺度性2045.1.2 工業(yè)催化過(guò)程工程的方法和基本概念2055.2 多相催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)2085.2.1 化學(xué)吸附過(guò)程2085.2.2 理想表面的催化動(dòng)力學(xué)模型2125.2.3 真實(shí)表面的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型2195.2.4 微觀反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方法2245.2.5 復(fù)雜反應(yīng)動(dòng)力學(xué)2335.3 多相催化中的傳遞過(guò)程2385.3.1 流體與催化劑外表面間的傳熱傳質(zhì)2395.3.2 氣體在多孔介質(zhì)中的擴(kuò)散2405.3.3 多相催化劑的效率因子2415.3.4 傳遞現(xiàn)象影響下的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)行為2475.4 固體催化劑的失活與再生2515.4.1 失活的類型2515.4.2 失活動(dòng)力學(xué)2575.4.3 工業(yè)催化劑壽命的實(shí)驗(yàn)室規(guī)模考察方法2615.4.4 失活催化劑的再生2625.5 試驗(yàn)研究用反應(yīng)器2635.5.1 理想反應(yīng)器的基本類型2645.5.2 微分、積分固定床反應(yīng)器2665.5.3 無(wú)梯度反應(yīng)器2675.5.4 催化劑開發(fā)過(guò)程中反應(yīng)器的選擇2685.5.5 催化劑開發(fā)的高通量篩選方法2705.5.6 催化動(dòng)力學(xué)模型篩選及參數(shù)估算2715.6 工業(yè)生產(chǎn)用反應(yīng)器2735.6.1 釜式反應(yīng)器2735.6.2 固定床反應(yīng)器2775.6.3 流化床反應(yīng)器285主要符號(hào)292參考文獻(xiàn)293第6章 多相催化過(guò)程模擬2976.1 計(jì)算機(jī)模擬理論與技術(shù)2976.1.1 量子力學(xué)方法2976.1.2 分子力學(xué)方法2986.1.3 組合方法2996.2 多相催化模擬——策略與模型2996.2.1 簡(jiǎn)介2996.2.2 級(jí)間近似方法3006.2.3 周期性計(jì)算3016.2.4 簇模型3016.2.5 微動(dòng)力學(xué)模型3036.3 催化材料結(jié)構(gòu)模擬3056.3.1 能量計(jì)算3056.3.2 整體最小化法3066.3.3 模擬退火法3066.3.4 遺傳運(yùn)算法則3076.3.5 拓?fù)涿杜e法3096.3.6 結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)3106.4 表面及過(guò)程模擬3136.4.1 模擬技術(shù)3136.4.2 骨架材料表面結(jié)構(gòu)及性質(zhì)3146.4.3 吸附3156.4.4 擴(kuò)散3176.4.5 表面與水的反應(yīng)3186.4.6 催化部分氧化反應(yīng)3186.4.7 多相催化劑模型體系321參考文獻(xiàn)323第7章 離子液體與催化3257.1 離子液體簡(jiǎn)介3257.1.1 離子液體發(fā)展簡(jiǎn)史3257.1.2 離子液體的組成與結(jié)構(gòu)3267.1.3 離子液體的特性3267.1.4 離子液體的合成3267.2 離子液體催化劑3277.2.1 酸性離子液體催化劑3287.2.2 堿性功能化離子液體催化劑3347.2.3 離子液體負(fù)載化3367.3 離子液體與納米催化3387.4 離子液體與生物催化3397.5 其他離子液體催化劑3397.5.1 手性離子液體3397.5.2 具有配位功能的離子液體340參考文獻(xiàn)341第8章 氫能與制氫技術(shù)用催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)3458.1 化石能源現(xiàn)狀3458.2 氫能的優(yōu)點(diǎn)及應(yīng)用3458.3 制氫技術(shù)概述3478.3.1 化石燃料制氫3478.3.2 再生氫制備3498.4 儲(chǔ)氫3528.5 甲醇氧化重整制氫催化劑的設(shè)計(jì)及性能評(píng)價(jià)3538.5.1 甲醇氧化重整制氫反應(yīng)分析3538.5.2 催化劑的開發(fā)3548.5.3 工藝操作參數(shù)的選擇3548.5.4 催化劑應(yīng)用3558.5.5 技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析3568.5.6 應(yīng)用前景357參考文獻(xiàn)358第9章 二甲醚生產(chǎn)用催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)3599.1 二甲醚概述3599.1.1 二甲醚的性質(zhì)及工業(yè)應(yīng)用3599.1.2 二甲醚生產(chǎn)工藝概述3599.1.3 甲醇?xì)庀嗝撍贫酌鸦驹砑盁崃W(xué)3629.2 催化劑的開發(fā)3629.3 催化劑的應(yīng)用3629.3.1 工藝流程3629.3.2 操作條件3639.4 二甲醚的工業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)狀365參考文獻(xiàn)366第10章 燃料電池及直接甲醇燃料電池催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)36710.1 燃料電池簡(jiǎn)介36710.1.1 燃料電池的工作原理36710.1.2 燃料電池的基本類型36710.1.3 燃料電池的優(yōu)點(diǎn)36810.2 直接甲醇燃料電池催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)36910.2.1 直接甲醇燃料電池反應(yīng)機(jī)理及熱力學(xué)36910.2.2 甲醇電催化氧化機(jī)制37010.2.3 DMFC陽(yáng)極催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)37110.2.4 DMFC催化劑的應(yīng)用372參考文獻(xiàn)375第11章 生物催化及己酸乙酯非水相生產(chǎn)酶催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)37611.1 生物催化簡(jiǎn)介37611.2 酶催化37711.2.1 酶催化特點(diǎn)及分類37711.2.2 酶催化反應(yīng)的機(jī)理37711.2.3 酶催化的應(yīng)用及發(fā)展現(xiàn)狀38011.3 脂肪酶非水相催化生產(chǎn)短鏈脂肪酸酯38311.3.1 短鏈脂肪酸酯及其特性38311.3.2 短鏈脂肪酸酯的國(guó)內(nèi)外生產(chǎn)狀況38311.3.3 非水相中脂肪酶催化短鏈脂肪酸酯合成383參考文獻(xiàn)386第12章 酶催化合成手性布洛芬的設(shè)計(jì)與開發(fā)38712.1 布洛芬簡(jiǎn)介38812.1.1 布洛芬的物性及應(yīng)用38812.1.2 （S）布洛芬的常用制備方法38812.2 布洛芬酯的酶選擇性水解制備（S）布洛芬38912.2.1 布洛芬酯的酶選擇性水解反應(yīng)拆分布洛芬的機(jī)理38912.2.2 選擇性水解布洛芬酯的脂肪酶的選擇38912.2.3 酶選擇性水解拆分布洛芬酯的技術(shù)路線39012.2.4 酶選擇性水解拆分布洛芬酯的工藝流程390參考文獻(xiàn)391第13章 環(huán)己烷氧化制環(huán)己酮仿生催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)39213.1 環(huán)己酮概述39213.1.1 環(huán)己酮的工業(yè)應(yīng)用39213.1.2 環(huán)己酮生產(chǎn)的工業(yè)現(xiàn)狀39213.1.3 環(huán)己烷仿生催化氧化制環(huán)己酮39313.1.4 金屬卟啉催化氧化的反應(yīng)機(jī)理39413.2 催化劑的選擇39413.3 催化劑的使用39513.3.1 工藝流程39513.3.2 工藝參數(shù)選擇39513.3.3 環(huán)己烷仿生催化制環(huán)己酮優(yōu)點(diǎn)39613.4 工業(yè)化現(xiàn)狀396參考文獻(xiàn)397第14章 綠色化學(xué)與離子液體催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)39814.1 綠色化學(xué)簡(jiǎn)介39814.2 離子液體的功能化及應(yīng)用39914.2.1 離子液體的功能化39914.2.2 離子液體的應(yīng)用40014.3 烷氧基苯膦生產(chǎn)用離子液體的設(shè)計(jì)與開發(fā)40114.3.1 烷氧基苯膦生產(chǎn)的問(wèn)題分析40114.3.2 烷氧基苯膦生產(chǎn)用催化劑設(shè)計(jì)40114.3.3 催化劑的應(yīng)用40214.3.4 離子液體的再生和回收402參考文獻(xiàn)402第15章 汽車尾氣治理用催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)40315.1 汽車尾氣治理概述40315.2 汽車尾氣凈化催化劑的開發(fā)40415.2.1 催化劑的設(shè)計(jì)40415.2.2 催化劑的制備40515.3 催化劑的使用40515.4 催化劑的發(fā)展變化405參考文獻(xiàn)405第16章 21世紀(jì)催化科學(xué)與技術(shù)面臨新機(jī)遇、新挑戰(zhàn)和新發(fā)展40616.1 能源和化工原料的變化40616.1.1 能源和化工原料的時(shí)代變遷40616.1.2 原材料到化學(xué)品和燃料的轉(zhuǎn)化40616.2 可再生生物資源的化工和能源利用40916.3 基于生物質(zhì)原料生產(chǎn)液體燃料（BTL）的費(fèi)托合成催化劑41116.3.1 費(fèi)托催化劑的活性41216.3.2 費(fèi)托催化劑的失活41616.3.3 費(fèi)托合成的選擇性41816.4 生物質(zhì)的直接液化41816.5 生物質(zhì)加工的技術(shù)平臺(tái)41916.6 21世紀(jì)催化的現(xiàn)狀、挑戰(zhàn)與未來(lái)42016.6.1 推動(dòng)者與拉動(dòng)者：創(chuàng)新的R3原則42116.6.2 21世紀(jì)催化所面臨的挑戰(zhàn)42116.6.3 21世紀(jì)催化的未來(lái)422參考文獻(xiàn)423

章節(jié)摘錄

　　第2章　催化作用模式及相關(guān)基本原則　　2.1　催化作用基礎(chǔ)　　一種具有工業(yè)應(yīng)用價(jià)值的化學(xué)反應(yīng)及化工過(guò)程，其催化作用的前提是該過(guò)程是熱力學(xué)上在指定條件下可行的，因?yàn)榇呋瘎┲荒芗铀贌崃W(xué)可行反應(yīng)的速度，而不能引發(fā)熱力學(xué)上不可能的反應(yīng)。催化劑只能加速化學(xué)平衡的到達(dá)，而不能改變化學(xué)平衡點(diǎn)。這意味著催化劑可以同樣加速正、反兩方面的速度。有兩種情況需要注意。其一，進(jìn)行正反應(yīng)的操作條件（壓力、溫度和進(jìn)料組成等）必然與逆反應(yīng)不同，平衡對(duì)立兩邊的操作條件互不相同，對(duì)催化劑可能有顯著的影響。提高溫度可能導(dǎo)致催化劑晶粒變大、活性下降；增大壓力可能引發(fā)催化劑上吸附物種相對(duì)數(shù)量的變化，影響到催化活性和選擇性的改變。其二，實(shí)際反應(yīng)常常是復(fù)雜的，當(dāng)反應(yīng)由平衡的一邊而不是另一邊趨向平衡時(shí)，副反應(yīng)可能不一樣，影響催化劑的活性和選擇性?！　〈呋饔弥阅芗哟蠓磻?yīng)速度，是因?yàn)榉磻?yīng)動(dòng)力學(xué)的參數(shù)如反應(yīng)速率常數(shù)k、活化能E和反應(yīng)級(jí)數(shù)n等對(duì)反應(yīng)路徑很敏感。催化劑的作用是降低反應(yīng)活化能（一般要下降100kJ/mol），增大反應(yīng)速率常數(shù)，即改變了反應(yīng)路徑，沿著一條更易轉(zhuǎn)化的路徑將反應(yīng)物變成產(chǎn)物。一般來(lái)說(shuō)，催化劑最重要的作用在于提供了一條路徑，沿此路徑形成中間表面絡(luò)合物的活化能大大低于非催化均相反應(yīng)的活化能。因?yàn)榛罨苁且灾笖?shù)形式出現(xiàn)在速率方程式中的，略微改變活化能，即對(duì)反應(yīng)速率有顯著影響?！　?.2　催化作用的前奏——化學(xué)吸附　　2.2.1　活性部位　　在反應(yīng)條件下，固體催化劑表面上的部位（site）是不均勻的。即使是純金屬，位于特定位置的原子，例如位于晶格缺陷或晶體棱邊和棱角上的原子，與平坦面上的原子不同。現(xiàn)在有很多的方法測(cè)示證明這種不均勻性。1925年H.S.Taylor假定多相催化反應(yīng)優(yōu)先在催化劑表面特定的少數(shù)部位處發(fā)生，稱這些部位為活性部位（active site）。對(duì)于一個(gè)反應(yīng)表現(xiàn)活性的部位，對(duì)于另一個(gè)反應(yīng)可能并不表現(xiàn)活性，故通常難以準(zhǔn)確地鑒定它們的結(jié)構(gòu)和特性。在某些情況下活性部位可能是催化劑表面的一組或一簇相鄰近的原子集團(tuán)；有時(shí)也可能實(shí)際上是吸附在催化劑上的某一物種。活性中心一詞常作為部位或一組部位的同義語(yǔ)用。

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